Foi construído entre 1792 e 1793 e o seu projecto foi encomendado ao arquitecto português José da Costa e Silva. Pretendia-se dar à capital um teatro com um novo espírito, diferente do antigo teatro de corte com entrada por convite. Neste teatro quem pagava bilhete tinha o seu lugar reservado. O Teatro de São Carlos é o resultado de uma homenagem feita a D. Carlota Joaquina. Foi inaugurado a 30 de Junho de 1793 durante a governação de D. João VI, filho de D. Maria I. Esta obra inspira-se no Teatro de São Carlos de Nápoles, embora a fachada se baseie no Scallla de Milão.
É um magnífico edifício, pelo jogo de proporções e pelo belo equilíbrio conseguido. A fachada principal, sobre o Largo do Directório, é a única trabalhada e de uma grande sobriedade que lhe aumenta a nobreza. O corpo central apresenta um enorme avanço, de pórtico em ressalto para passagem das carruagens, formando uma varanda na parte superior, com grinaldas O corpo superior é coroado por uma urna com as armas reais portuguesas. As suas escadarias são largas e a decoração do Salão Nobre, tal como os mármores da tribuna, conferem-lhe um ambiente próximo do barroco.
Possui andar térreo, em aparelho rusticado, austeramente dinamizado pelo pórtico tripartido de volume saliente, o ritmo linearizante e repetido das janelas, rigorosamente emolduradas. Neste andar situam-se o botequim e a bilheteira. A composição do último andar não inclui quaisquer elementos decorativos que nos façam erguer o olhar. O edifício surge assim com uma implantação discreta e horizontal no pequeno largo e estende-se nas fachadas laterais, com uma pobreza funcional que o faz confundir-se com as construções urbanas adjacentes. As quatro colunas toscanas adossadas do corpo nobre são articuladas por uma cornija lisa, que se repete nas molduras recortadas dos dois andares.
No interior trabalharam artistas importantes como Wolkmar Machado, Manuel da Costa, Giovanni Appianni e outros. A construção do Teatro de São Carlos visava substituir o teatro destruído pelo terramoto no Terreiro do Paço e assim, dinamizar uma nova zona da cidade de Lisboa: o Chiado, que em contraste com a Praça do Comércio (o centro financeiro) se tornou o centro de cultura e lazer.